La detección de nanoporos ha surgido como un enfoque versátil para detectar e identificar biomoléculas. En este marco de referencia, la corriente iónica de respuesta rápida se considera un parámetro esencial para la medición precisa de objetos pequeños a través de un nanoporo.
Investigar: Interferencia de la difusión de iones electroquímicos en la detección de nanoporos. Crédito de la imagen: Unwind/Shutterstock.com
Artículo publicado en la revista. Ciencias discutió el papel de la dinámica de difusión de iones en la interfaz líquido-electrodo en la detección de nanoporos. Aquí, se observó una reducción grande y lenta en la corriente de iones a través de un nanoporo utilizando electrodos de platino (Pt) en solución salina, lo que indica una influencia significativa de la impedancia creada en la interfaz metal-líquido a través de la difusión de Cottrell.
Durante la detección de nanopartículas, los pulsos de resistencia se debilitaron, seguidos de un aumento constante de la resistencia en los electrodos parcialmente polarizables. Además, la impedancia interfacial junto con la capacitancia del chip de nanoporos degradó la resolución temporal de la corriente de iones de una manera variable en el tiempo. Los hallazgos del presente trabajo pueden ayudar a elegir el tamaño y el material óptimos de los electrodos para analizar partículas y moléculas individuales mediante corriente iónica.
Nanopore hacia la detección analítica
Nanopore permite el análisis de muestras biológicas a nivel molecular. La detección de nanoporos está emergiendo como un poderoso enfoque sin etiquetas para sondear aspectos de biomoléculas a nivel de una sola molécula.
Aquí, la translocación de las especies que residen en un nanoporo cambia efectivamente las propiedades físicas y químicas del interior del nanoporo (índice de refracción o transmitancia) detectado sin etiquetas.
Cuando una molécula cargada se captura dentro de un nanoporo, modula una corriente iónica, que se registra en tiempo real para revelar las propiedades de la molécula objetivo. Por lo tanto, el nanoporo actúa como un conductor que detecta el cambio relativo en el flujo de iones a nivel de nanoescala.
La electroquímica en espacios confinados ha atraído un gran interés debido a los intrigantes efectos del nanocontrol en el transporte de masa, la dinámica electroquímica y el campo eléctrico. La electroquímica de nanoporos proporciona un método poderoso para abordar los desafíos científicos en nanociencia, bioquímica y conversión y almacenamiento de energía.
Los nanoporos que proporcionan un espacio definido electroquímicamente para el alojamiento de analitos individuales convierten directamente los comportamientos de una sola molécula en lecturas electroquímicas medibles con una alta relación señal-ruido.
En una reacción electroquímica basada en nanoporos, la corriente revela la dinámica en las interfaces electrodo-líquido. Aquí, la aplicación de voltaje conduce a un consumo excesivo de reactivos, perturba la distribución local de iones y luego induce movimientos masivos, lo que en última instancia conduce a la relajación del fuerte gradiente de concentración de iones cerca de la superficie del electrodo. La corriente de iones disminuye gradualmente debido a la difusión de Cottrell y sus características revelan información sobre la naturaleza de los iones.
Papel de los electrodos en la detección de nanoporos
En el presente estudio, se compararon mediciones de pulsos resistivos de varias nanopartículas poliméricas usando diferentes tipos de electrodos para investigar la relevancia de la difusión de Cottrell en la detección de nanoporos. Los hallazgos del presente trabajo demuestran el papel de los materiales de los electrodos en la detección de nanoporos.
El uso de un sistema de electrodos de plata (Ag)/cloruro de plata (AGCl) evita las fluctuaciones en el flujo de corriente de iones en la solución de cloruro, que de otro modo estarían asociadas con variaciones de concentración de reactivos y productos debido a la adsorción o precipitación en la superficie del electrodo. Una corriente iónica continua permitió la detección de partículas y moléculas.
Por otro lado, reemplazar Ag/AgCl con electrodos de Pt resultó en diferentes características de corriente iónica. Aquí, la corriente de agujero abierto (Iagujero) mostró una gran disminución en comparación con los electrodos de Ag/AgCl. Además, a diferencia de los electrodos Ag/AgCl, las reacciones electroquímicas en solución de cloruro no implicaron precipitación ni adsorción de reactivos, lo que indujo una resistencia interfacial creciente.
Reducción de I cuando se usa Agagujero y resolvió el problema mediante el uso de un electrodo de titanio (Ti) para medir las alturas de los pulsos de resistencia a lo largo del tiempo, mantener una corriente iónica estable y pulsos de resistencia de altura uniforme de nanopartículas de poliestireno, lo que demuestra la utilidad superior de Ti en comparación con Ag/AgCl para la detección de nanoporos.
Conclusión y limitación del estudio
En general, los resultados de este estudio demostraron la importancia de los materiales de los electrodos en la detección de nanoporos. Se ha demostrado que Ag/AgCl es particularmente útil para obtener una corriente iónica constante en una solución de cloruro para la detección fiable de partículas y moléculas mediante pulsos resistivos.
Las reacciones electroquímicas en las superficies de Pt, en contraste con las de los electrodos no polarizables, no dieron como resultado la precipitación o adsorción de los reactivos, lo que resultó en un aumento de la impedancia interfacial.
Esta resistencia derivada de la difusión de Cottrell redujo significativamente la resolución temporal de las mediciones de corriente iónica y alteró la cinética de translocación de los analitos de una manera variable en el tiempo, lo que hizo imposible distinguir los analitos en función de las diferencias en virus y proteínas. Formas de onda de la señal de iones.
Aunque el trabajo actual demuestra las funciones de los materiales de los electrodos, el estudio se limitó a nanoporos de 300 nanómetros de diámetro. Además, dado que los nanoporos pequeños tienen una gran cantidad de resistencia en el nanoporo (Ragujero), el papel de la distribución de Cottrell se convierte en la división de voltaje a través de la resistencia en el electrodo (R).elemento) se vuelve más pequeña.
Nota
Leong, IW, Kishimoto, S., Tsutsui, M., Taniguchi, M. (2022). Interferencia de la difusión de iones electroquímicos en la detección de nanoporos. Ciencias. https://doi.org/10.1016/j.isci.2022.105073
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